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菅原 敦*; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 木村 敦*; 田口 光正*; 藤澤 清史*
no journal, ,
放射線を用いた水溶性有機物の分解反応の効率を向上させるため、疎水性ゼオライトを吸着剤として、ゼオライトへの有機物の濃縮が反応収率に与える効果を調べた。具体的には、酸解離定数の異なる3種の芳香族塩素化合物、4-chlorophenol(4-ClPh)、4-chlorobenzoic acid(4-ClBAc)、4-chlorobenzylamine(4-ClBAm)について、水溶液から高Siモルデナイト型ゼオライトに吸着させた試料を
線照射し、分解反応による塩素の生成量を測定した。その結果、ゼオライトが反応収率に与える効果は3種の芳香族塩素化合物で異なることが分かった。4-ClBAmではゼオライトへの吸着が分解効率を低下させた。これに対して、4-ClPhでは純水中と同等の分解効率が観測された。さらに4-ClBAcでは吸着状態での分解効率が純水中よりもわずかに高くなった。この結果は、放射線によるゼオライトのアルミケイ酸骨格中の励起・イオン化から続く細孔中での反応の収率は、有機物の吸着挙動や反応性に依存することを示唆する。
元川 竜平; 遠藤 仁*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故により環境中へ放出された放射性セシウムが、福島県を中心に広範な地域に対して環境汚染をもたらした。事故直後、放射性セシウムは大気エアロゾルに付着して輸送され、その後、降雨などの様々な原因によって地表に沈着したと考えられる。地表の放射性セシウムは、水を介して拡散し、土壌に吸着しているが、その中でも特に風化黒雲母・バーミキュライトといった特定の粘土鉱物に濃縮され、強くとり込まれることが明らかにされている。土壌は雨水による湿潤・懸濁と乾燥を繰り返すため、セシウムイオンは環境中で拡散し、徐々に風化黒雲母・バーミキュライトに収着したと考えられる。粘土鉱物中へのセシウムイオン吸着メカニズムの検討は、X線回折法やX線吸収微細構造法、顕微鏡観察などを用いてこれまでに数多くの報告がされている。当然、今回の事故の関連でも、様々な分析による結果が報告されている。この中で、粘土鉱物のナノ-メソスケールの構造を定量的に明らかにして、イオンの吸着挙動との関係を報告した例はない。粘土の結晶ドメインやその界面、微粒子、ボイド等の知見も、セシウムイオンの吸着を理解するために重要と思われるが、この情報を得るためにはナノ-メソスケールの構造を観察する必要がある。そこで我々は、X線小角散乱法を用いて、バーミキュライト・風化黒雲母/セシウム懸濁液の構造解析を行い、セシウムイオンの吸着に伴う粘土鉱物の構造変化を明らかにした。
金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*
no journal, ,
本研究では、OドナーとSドナーで同じ配位幾何学を示すイミドジホスフィン酸配位子を用いて、Eu, Am錯体の安定性および結合状態について議論した。相対論DFT計算を適用し、単結晶構造を初期構造として構造最適化を行い、水和錯イオンに対する熱力学エネルギーを算出した。その結果、Eu, Am錯体は、O, Sドナーともに同じ配位構造となり、単結晶構造の結合距離をよく再現した。熱力学エネルギーを見積もった結果、OドナーはAmよりもEuと選択的に錯生成し、SドナーはEuよりもAmと選択的に錯生成することが示唆された。
2シングルドメイン・ダブルドメイン構造形成への影響鈴木 翔太; 矢野 雅大; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人; 山口 憲司*
no journal, ,
Si(110)表面は、162ダブルドメイン構造と呼ばれる再構成構造を形成する。近年、外部電場による表面原子拡散(エレクトロマイグレーション)によりSi(110)162ダブルドメイン構造を単一方向に制御したSi(110)162シングルドメイン構造の作製が報告されたが、その詳細な形成機構は未解明である。本研究では通電加熱によるSi(110)162ダブルドメイン構造の作製と加熱による熱歪みの導入を実施し、LEED(低速電子線回折)による表面構造の観察から、Si(110)162シングルドメイン構造、およびダブルドメイン構造の形成条件と表面の歪みとの関係について調べた。その結果、Si(110)表面に一定量の熱歪みを導入することで、表面の最安定構造がダブルドメイン構造からシングルドメイン構造に変化することを見出した。
村山 達哉*; 渡邉 雅之; 藤澤 清史*
no journal, ,
本研究では、抽出剤であるN,N,N',N'-Tetrakis(2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPEN)に加え、エチレン鎖上にメチル基を導入した誘導体N,N,N',N'-Tetrakis(2-pyridylmethyl)-1,2-propanediamine(MeTPEN)を配位子として用いて、希土類元素であるユウロピウム(Eu)の錯体を合成し、それらの分子構造や各種物性を様々な分光分析を駆使して比較した。